Na het voltooien van haar middelbare school in 1991 studeerde Harteros aan het conservatorium van Keulen bij Liselotte Hammes. Vlak voor haar afstuderen werd ze gecontracteerd door het Schillertheater in Gelsenkirchen en Wuppertal. Vervolgens kreeg ze een vaste aanstelling in het operahuis van Bonn.
In 1999 won ze de fameuze BBC Cardiff Singer of the World Competition wat haar talloze uitnodigingen van operahuizen en concertzalen opleverde. Het betekende haar grote doorbraak. Sinds die tijd zong ze onder meer in Frankfurt, Lyon, Amsterdam, Dresden, Parijs, Hamburg, Wenen, New York (Metropolitan Opera), München, Keulen en Berlijn (Deutsche Oper) alsmede bij de Salzburger Festspiele. Naast haar operabezigheden geeft ze ook veelvuldig liedrecitals.